来自 重庆时时开奖走势 2020-03-01 11:50 的文章
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高分散超级细铂/二氧化锡/还原石墨烯复合催化质感切磋获得新进展

金属/金属氧化物纳米复合材料在催化领域具有广阔的应用前景。这类材料的可控合成是当前纳米科技研究中十分活跃的领域,也是具有挑战性的研究课题。

近期,中国科学院合肥物质科学研究院固体物理研究所研究员梁长浩课题组在高分散超细铂/二氧化锡/还原石墨烯复合材料(Pt/SnO2/rGO)研究方面取得新的进展,相关论文已在Nano Energy上发表(Nano Energy, 2016, 26, 699-707)。

图1.Pt0.89/SnO2/rGO催化剂:形成过程示意图;低倍TEM照片,HAADF-STEM照片,中的插图为Pt纳米颗粒的粒径分布直方图。

在国家自然科学基金委、国家科技部以及中国科学院的大力资助下,化学所胶体、界面与化学热力学院重点实验室刘志敏课题组提出了一种基于金属氧化物载体与金属离子间的氧化还原反应特性,在氧化物载体上原位可控生长贵金属纳米粒子的方法,在可控制备金属/TiO2纳米复合材料方面取得重要进展,申请了国家发明专利(申请号:200910077057.0),研究结果发表在近期的《美国化学会志》上(J. Am. Chem. Soc., 2009, 131 , 6648–6649.)。

燃料电池作为高效、安全、清洁的化学能源而受到众多研究者的广泛关注。其中,直接甲醇燃料电池以液态的甲醇为燃料,在室温下就可将甲醇的化学能直接转化为电能。DMFC中常用的Pt基催化剂却面临着催化活性低、稳定性差、制作成本高与易CO中毒的困局。

图2.各催化剂在0.5 M氮气饱和的H2SO4溶液以及0.5 M H2SO4 + 0.5 M CH3OH溶液中的循环伏安特性曲线;各催化剂对甲醇氧化催化稳定性的测试结果。

研究人员以 TiCl3为前驱体,首先在无氧条件下构筑具有还原能力的 Ti氧化物纳米结构,通过氧化物与金属离子间的氧化还原反应,使金属纳米粒子在氧化物载体上原位生长,最后在有氧条件下得到金属/TiO2 复合材料。通过控制反应温度、贵金属盐的加入量和加入方式等,可以调控金属纳米粒子的尺寸、负载量及双金属的组成。通过这种方法得到的材料有如下特点:金属粒子尺寸<2.0 nm;粒子尺寸可控,且分布均匀;可得到粒子尺寸不同,而负载量相同的复合材料;也可得到粒子尺寸相同,而负载量不同的复合材料。下图给出了所制备的一些样品的透射电镜图片。初步研究表明它们对苯酚的光降显示很高的催化活性,在醇类物质的氧化反应方面也显示了很好的催化性能。

科研人员通过不断的努力,发展了可有效提高Pt基催化剂催化效率的途径,包括以下几种:合理调节Pt基催化剂的尺寸,在一定范围内,降低Pt基催化剂的粒径,不但其比表面积和边/角原子的数量会随之增加,有助于实现Pt催化效率的最大化,而且能减少催化剂中贵金属Pt的使用量,进而降低催化剂的制作成本;加入金属氧化物(TiO2、SnO2、SiO2、CeO2等),氧化物的表面能吸附大量的含氧基团,有利于甲醇氧化过程中含C中间产物的进一步氧化,从而提高Pt基催化剂的抗CO中毒能力,同时金属氧化物的添加可以促进Pt的分散,增加单位质量Pt的活性位点并降低制备成本;选择合适的催化剂载体,石墨烯是具有二维蜂窝状结构的碳纳米材料,其独特的物理化学性质使其成为优良的Pt基催化剂载体,其大的比表面积有利于提高Pt基催化剂的分散度,优良的导电性能很好地促进电子的传输,特殊的网状结构有利于物质的流动,稳定的物理化学性质有利于催化剂稳定性的提升。考虑到超细Pt颗粒增大的表面自由能会导致Pt颗粒的团聚,同时金属氧化物的电传导性差,人们开始尝试将这几种方法结合在一起。然而,在制备过程中,总是存在Pt颗粒被石墨烯吸附优先生长,或者Pt颗粒表面附着有大量表面活性剂的问题。因此,若是既可以实现金属氧化物在石墨烯上的均匀分散,同时实现超细Pt颗粒选择性地在金属氧化物上均匀分散,将有可能发展更加高效的适用于DMFC阳极的Pt基催化剂。

近期,中国科学院合肥物质科学研究院固体物理研究所研究员梁长浩课题组在高分散超细铂/二氧化锡/还原石墨烯复合材料研究方面取得新的进展,相关论文已在Nano Energy上发表。

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循着这个思路,研究人员基于课题组多年发展的液相激光熔蚀(Laser ablation in liquids, LAL)技术,设计了独特且绿色的构筑策略,获得高分散超细铂/二氧化锡/还原石墨烯复合材料催化剂。该合成方法具有以下优点:在整个合成过程中,无需加入其它的还原剂、稳定剂以及表面活性剂,避免了传统还原剂还原贵金属离子易产生副产物污染的缺点,也避免了催化剂表面因吸附活性剂而导致催化活性降低的缺点;原位界面反应使得Pt特异性地在SnO2表面发生还原,形成的Pt-SnO2接触更加有利于发挥其界面处的协同作用,进而有效提高催化剂的抗CO中毒能力;制备的Pt纳米颗粒具有很高的分散度和超细的粒径,通过改变反应前驱体中PtCl62-的浓度,可实现SnO2表面Pt纳米颗粒尺寸和负载量的有效调控,从而得到一系列的Pt/SnO2/rGO纳米复合材料。

燃料电池作为高效、安全、清洁的化学能源而受到众多研究者的广泛关注。其中,直接甲醇燃料电池以液态的甲醇为燃料,在室温下就可将甲醇的化学能直接转化为电能。DMFC中常用的Pt基催化剂却面临着催化活性低、稳定性差、制作成本高与易CO中毒的困局。

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